Năm 1962, ông chuyển ngành sang công tác tại Ủy ban Dân tộc Trung ương và giữ chức Giám đốc Trường Dân tộc Trung ương. Ông giữ chức vụ này cho đến khi nghỉ hưu năm 1966.

Sau khi nghỉ hưu, ông về ở tại căn nhà nhỏ của Tổ tiên để lại ở làng Đại Yên, (thuộc phường Ngọc Hà, quận Ba Đình), Hà Nội. Trong suốt gần 30 năm cuối đời, ông để lại nhiều tác phẩm thuộc nhiều lĩnh vực giáo dục, xã hội, chính trị, quân sự, lịch sử, văn hóa... Đặc biệt là những tác phẩm về lĩnh vực nghiên cứu lịch sử văn hóa Hà Nội. Vì lẽ đó, ông được mệnh danh là nhà Hà Nội học hàng đầu của Việt Nam.

Trường hợp của Đại tá Hoàng Đạo Thúy khá đặc biệt và hiếm có, bởi ông hoạt động trên rất nhiều lĩnh vực khác nhau và trong lĩnh vực nào cũng để lại những dấu ấn đặc biệt. Mà theo đúng như ông đúc kết lại trong câu nói: "Dạy học 28 năm, làm Hướng đạo 15 năm, vào bộ đội 20 năm... Cả đời yêu nước. Làm gì cũng nghĩ yêu nước. Từ dạy học, làm Hướng đạo, vào bộ đội, làm trường Dân tộc, vì yêu nước. Đến cầm bút viết cũng vì mục đích ấy".

Ông mất vào ngày 14 tháng 2 năm 1994 (tức mồng 5 tháng 1 năm Giáp Tuất) tại Hà Nội, hưởng thọ 95 tuổi. Trước khi mất, ông có làm một bài thơ cuối cùng có tựa đề là Ngủ quên, mà dưới bài thơ đó còn viết hai dòng ghi rõ tên và năm sinh, năm …mất của mình: "Hoàng Đạo Thúy/1900-1994".